Se pueden grabar DVDs de más de 4,7 Gb (concretamente 9Gb) con una grabadora que soporte doble capa y con un soporte equivalente. Las más nuevas grabadoras de DVD que se venden ya aceptan este formato, y muchas de las antiguas se pueden reprogramas para dicho fin.
Respecto al soporte, de momento no se encuentran facilmente, pero como detalle te diré que lo más barato que he podido ver son 18 euros para un DVD grabable de doble capa.
De cualquier forma, tu problema creo que no es ese, pues una imagen de 4,19Gb cabe perfectamente en un disco de 4,7Gb (dicha capacidad es teórica, pues en la práctica solo se llega a 4,3Gb)
En alguna ocasión me ha ocurrido ese problema, antiguamente con CDs en lugar de DVDs, y después de volverme loco, la única solución fue reinstalar todo el sistema operativo. No lo conseguí ni con otros programas de grabación, ni nada de nada.
Yo antes probaría a desinstalar/reinstalar el nero. Además, acaba de salir una nueva versión que puedes descargar desde aqui.
También puedes probar a extraer los datos que contiene la imagen de 4,19Gb y grabarlos manualmente. El resultado será el mismo (a menos que sea un formato específico, como puede ser un disco de arranque).